Σας ευχαριστούμε που επισκεφτήκατε το Nature.com.Χρησιμοποιείτε μια έκδοση προγράμματος περιήγησης με περιορισμένη υποστήριξη CSS.Για την καλύτερη εμπειρία, συνιστούμε να χρησιμοποιήσετε ένα ενημερωμένο πρόγραμμα περιήγησης (ή να απενεργοποιήσετε τη λειτουργία συμβατότητας στον Internet Explorer).Επιπλέον, για να διασφαλίσουμε τη συνεχή υποστήριξη, εμφανίζουμε τον ιστότοπο χωρίς στυλ και JavaScript.
Ο συσχετισμός των ατομικών διαμορφώσεων, ειδικά ο βαθμός διαταραχής (DOD) των άμορφων στερεών με τις ιδιότητες, είναι ένας σημαντικός τομέας ενδιαφέροντος για την επιστήμη των υλικών και τη φυσική της συμπυκνωμένης ύλης λόγω της δυσκολίας προσδιορισμού των ακριβών θέσεων των ατόμων σε τρισδιάστατο δομές1,2,3,4., Ένα παλιό μυστήριο, 5. Για το σκοπό αυτό, τα δισδιάστατα συστήματα παρέχουν μια εικόνα για το μυστήριο επιτρέποντας σε όλα τα άτομα να εμφανίζονται απευθείας 6,7.Η απευθείας απεικόνιση μιας άμορφης μονοστιβάδας άνθρακα (AMC) που αναπτύσσεται με εναπόθεση λέιζερ λύνει το πρόβλημα της ατομικής διαμόρφωσης, υποστηρίζοντας τη σύγχρονη άποψη των κρυσταλλιτών σε υαλώδη στερεά που βασίζεται στη θεωρία τυχαίων δικτύων8.Ωστόσο, η αιτιώδης σχέση μεταξύ της δομής της ατομικής κλίμακας και των μακροσκοπικών ιδιοτήτων παραμένει ασαφής.Εδώ αναφέρουμε τον εύκολο συντονισμό του DOD και της αγωγιμότητας σε λεπτές μεμβράνες AMC αλλάζοντας τη θερμοκρασία ανάπτυξης.Ειδικότερα, η θερμοκρασία κατωφλίου πυρόλυσης είναι το κλειδί για την ανάπτυξη αγώγιμων AMC με μεταβλητό εύρος άλματα μέσης τάξης (MRO), ενώ η αύξηση της θερμοκρασίας κατά 25°C προκαλεί τα AMC να χάσουν MRO και να γίνουν ηλεκτρικά μονωτικά, αυξάνοντας την αντίσταση του φύλλου. υλικό σε 109 φορές.Εκτός από την οπτικοποίηση πολύ παραμορφωμένων νανοκρυσταλλικών ενσωματωμένων σε συνεχή τυχαία δίκτυα, η ηλεκτρονική μικροσκοπία ατομικής ανάλυσης αποκάλυψε την παρουσία/απουσία MRO και εξαρτώμενη από τη θερμοκρασία πυκνότητα νανοκρυσταλλίτη, δύο παραμέτρους που προτείνονται για μια ολοκληρωμένη περιγραφή του DOD.Οι αριθμητικοί υπολογισμοί καθιέρωσαν τον χάρτη αγωγιμότητας ως συνάρτηση αυτών των δύο παραμέτρων, συνδέοντας άμεσα τη μικροδομή με τις ηλεκτρικές ιδιότητες.Η εργασία μας αντιπροσωπεύει ένα σημαντικό βήμα προς την κατανόηση της σχέσης μεταξύ της δομής και των ιδιοτήτων των άμορφων υλικών σε θεμελιώδες επίπεδο και ανοίγει το δρόμο για ηλεκτρονικές συσκευές που χρησιμοποιούν δισδιάστατα άμορφα υλικά.
Όλα τα σχετικά δεδομένα που δημιουργούνται και/ή αναλύονται σε αυτήν τη μελέτη είναι διαθέσιμα από τους αντίστοιχους συγγραφείς κατόπιν εύλογου αιτήματος.
Ο κωδικός είναι διαθέσιμος στο GitHub (https://github.com/vipandyc/AMC_Monte_Carlo; https://github.com/ningustc/AMCProcessing).
Sheng, HW, Luo, VK, Alamgir, FM, Bai, JM and Ma, E. Ατομική συσκευασία και σύντομη και μεσαία παραγγελία σε μεταλλικά ποτήρια.Nature 439, 419–425 (2006).
Greer, AL, in Physical Metallurgy, 5η έκδ.(επιμ. Laughlin, DE και Hono, K.) 305–385 (Elsevier, 2014).
Ju, WJ et αϊ.Εφαρμογή μονοστοιβάδας άνθρακα συνεχούς σκλήρυνσης.η επιστήμη.Επέκταση 3, e1601821 (2017).
Toh, ΚΤ et αϊ.Σύνθεση και ιδιότητες αυτοφερόμενης μονοστιβάδας άμορφου άνθρακα.Nature 577, 199–203 (2020).
Schorr, S. & Weidenthaler, K. (επιμ.) Crystallography in Materials Science: From Structure-Property Relationships to Engineering (De Gruyter, 2021).
Yang, Υ. et αϊ.Προσδιορίστε την τρισδιάστατη ατομική δομή των άμορφων στερεών.Nature 592, 60–64 (2021).
Kotakoski J., Krasheninnikov AV, Kaiser W. and Meyer JK Από σημειακά ελαττώματα στο γραφένιο σε δισδιάστατο άμορφο άνθρακα.η φυσικη.Σεβασμιώτατος Ράιτ.106, 105505 (2011).
Eder FR, Kotakoski J., Kaiser W. και Meyer JK Η διαδρομή από την τάξη στην αταξία—άτομο προς άτομο από γραφένιο σε 2D ανθρακικό γυαλί.η επιστήμη.House 4, 4060 (2014).
Huang, P.Yu.et al.Οπτικοποίηση ατομικής αναδιάταξης σε γυαλί 2D πυριτίου: παρακολουθήστε χορό πυριτικής πηκτής.Science 342, 224–227 (2013).
Οι Lee H. et al.Σύνθεση υψηλής ποιότητας και ομοιόμορφων μεμβρανών γραφενίου μεγάλης επιφάνειας σε φύλλο χαλκού.Science 324, 1312–1314 (2009).
Reina, Α. et al.Δημιουργήστε φιλμ γραφενίου χαμηλής στρώσης, μεγάλης επιφάνειας σε αυθαίρετα υποστρώματα με εναπόθεση χημικών ατμών.Nanolet.9, 30–35 (2009).
Nandamuri G., Rumimov S. and Solanki R. Χημική εναπόθεση ατμού λεπτών μεμβρανών γραφενίου.Nanotechnology 21, 145604 (2010).
Kai, J. et αϊ.Κατασκευή νανοκορδέλες γραφενίου με ανιούσα ατομική ακρίβεια.Nature 466, 470–473 (2010).
Kolmer Μ. et al.Ορθολογική σύνθεση νανοκορδέλες γραφενίου ατομικής ακρίβειας απευθείας στην επιφάνεια οξειδίων μετάλλων.Science 369, 571–575 (2020).
Yaziev OV Οδηγίες για τον υπολογισμό των ηλεκτρονικών ιδιοτήτων των νανοκορδέλας γραφενίου.χημεία αποθήκευσης.δεξαμενή αποθήκευσης.46, 2319–2328 (2013).
Jang, J. et αϊ.Ανάπτυξη σε χαμηλή θερμοκρασία στερεών μεμβρανών γραφενίου από βενζόλιο με εναπόθεση χημικών ατμών σε ατμοσφαιρική πίεση.η επιστήμη.House 5, 17955 (2015).
Choi, JH et αϊ.Σημαντική μείωση της θερμοκρασίας ανάπτυξης του γραφενίου στον χαλκό λόγω της ενισχυμένης δύναμης διασποράς του Λονδίνου.η επιστήμη.House 3, 1925 (2013).
Wu, Τ. et αϊ.Συνεχείς μεμβράνες γραφενίου που συντίθενται σε χαμηλή θερμοκρασία με την εισαγωγή αλογόνων ως σπόρους σπόρων.Nanoscale 5, 5456–5461 (2013).
Zhang, PF et αϊ.Αρχικά B2N2-περυλένια με διαφορετικούς προσανατολισμούς BN.Άντζι.Χημική ουσία.εσωτερική Εκδ.60, 23313–23319 (2021).
Malar, LM, Pimenta, MA, Dresselhaus, G. and Dresselhaus, MS Raman φασματοσκοπία σε γραφένιο.η φυσικη.Αντιπρόσωπος 473, 51–87 (2009).
Egami, T. & Billinge, SJ Beneath the Bragg Peaks: Structural Analysis of Complex Materials (Elsevier, 2003).
Xu, Ζ. et αϊ.Το In situ TEM δείχνει ηλεκτρική αγωγιμότητα, χημικές ιδιότητες και αλλαγές δεσμών από οξείδιο γραφενίου σε γραφένιο.ACS Nano 5, 4401–4406 (2011).
Wang, WH, Dong, C. & Shek, CH Ογκομετρικά μεταλλικά γυαλιά.alma mater.η επιστήμη.έργο.R Rep. 44, 45–89 (2004).
Mott NF και Davis EA Electronic Processes in Amorphous Materials (Oxford University Press, 2012).
Kaiser AB, Gomez-Navarro C., Sundaram RS, Burghard M. and Kern K. Μηχανισμοί αγωγιμότητας σε μονοστιβάδες γραφενίου με χημική παραγωγοποίηση.Nanolet.9, 1787–1792 (2009).
Ambegaokar V., Galperin BI, Langer JS Hopping αγωγιμότητα σε διαταραγμένα συστήματα.η φυσικη.Εκδ.Β 4, 2612–2620 (1971).
Kapko V., Drabold DA, Thorp MF Ηλεκτρονική δομή ενός ρεαλιστικού μοντέλου άμορφου γραφενίου.η φυσικη.State Solidi B 247, 1197–1200 (2010).
Thapa, R., Ugwumadu, C., Nepal, K., Trembly, J. & Drabold, DA Ab initio modeling of amorphous graphite.η φυσικη.Σεβασμιώτατος Ράιτ.128, 236402 (2022).
Mott, Conductivity in Amorphous Materials NF.3. Εντοπισμένες καταστάσεις στο ψευδοδιάκενο και κοντά στα άκρα των ζωνών αγωγής και σθένους.φιλόσοφος.μαγ.19, 835–852 (1969).
Οι Tuan DV et al.Μονωτικές ιδιότητες άμορφων μεμβρανών γραφενίου.η φυσικη.Αναθεώρηση Β 86, 121408(R) (2012).
Lee, Y., Inam, F., Kumar, A., Thorp, MF and Drabold, DA Πεντάγωνες πτυχώσεις σε ένα φύλλο άμορφου γραφενίου.η φυσικη.State Solidi B 248, 2082–2086 (2011).
Liu, L. et αϊ.Ετεροεπιταξιακή ανάπτυξη δισδιάστατου εξαγωνικού νιτριδίου βορίου με μοτίβο με νευρώσεις γραφενίου.Science 343, 163–167 (2014).
Imada I., Fujimori A. and Tokura Y. Μετάβαση μετάλλου-μονωτή.Priest Mod.η φυσικη.70, 1039-1263 (1998).
Siegrist T. et al.Εντοπισμός διαταραχής σε κρυσταλλικά υλικά με μετάβαση φάσης.Εθνικό Alma Mater.10, 202–208 (2011).
Krivanek, OL et al.Δομική και χημική ανάλυση άτομο προς άτομο χρησιμοποιώντας ηλεκτρονική μικροσκοπία δακτυλίου σε σκοτεινό πεδίο.Nature 464, 571–574 (2010).
Kress, G. and Furtmüller, J. Αποτελεσματικό επαναληπτικό σχήμα για τον εξαρχής υπολογισμό της συνολικής ενέργειας χρησιμοποιώντας σύνολα βάσης επίπεδων κυμάτων.η φυσικη.Εκδ.Β 54, 11169–11186 (1996).
Kress, G. and Joubert, D. Από τα ultrasoft pseudopotentials στις μεθόδους κυμάτων με ενίσχυση προβολέα.η φυσικη.Εκδ.Β 59, 1758–1775 (1999).
Perdue, JP, Burke, C., and Ernzerhof, M. Οι γενικευμένες προσεγγίσεις κλίσης έγιναν απλούστερες.η φυσικη.Σεβασμιώτατος Ράιτ.77, 3865-3868 (1996).
Grimme S., Anthony J., Erlich S., and Krieg H. Συνεπής και ακριβής αρχική παραμετροποίηση της διόρθωσης λειτουργικής διακύμανσης πυκνότητας (DFT-D) του 94-στοιχείου H-Pu.J. Chemistry.η φυσικη.132, 154104 (2010).
Αυτή η εργασία υποστηρίχθηκε από το Εθνικό Πρόγραμμα Ερευνών και Ανάπτυξης της Κίνας (2021YFA1400500, 2018YFA0305800, 2019YFA0307800, 2020YFF01014700, 2017YFA0206300), το Εθνικό Ίδρυμα Φυσικών Επιστημών της Κίνας (5U7219, 57215, 2018). 4001, 22075001, 11974024, 11874359, 92165101, 11974388, 51991344) , Beijing Natural Science Foundation (2192022, Z190011), Beijing Distinguished Young Scientist Program (BJJWZYJH01201914430039), Guangdong Provincial Key Area Research and Development (2019B010934001, Κινεζική Ακαδημία Επιστημών No.B000, Grant Ακαδημία Επιστημών Frontier Plan of Key επιστημονική έρευνα (QYZDB-SSW-JSC019).Η JC ευχαριστεί το Beijing Natural Science Foundation of China (JQ22001) για την υποστήριξή τους.Η LW ευχαριστεί την Ένωση για την Προώθηση της Καινοτομίας των Νέων της Κινεζικής Ακαδημίας Επιστημών (2020009) για την υποστήριξή της.Μέρος της εργασίας πραγματοποιήθηκε στη συσκευή σταθερού ισχυρού μαγνητικού πεδίου του Εργαστηρίου Υψηλού Μαγνητικού Πεδίου της Κινεζικής Ακαδημίας Επιστημών με την υποστήριξη του Εργαστηρίου Υψηλού Μαγνητικού Πεδίου της επαρχίας Anhui.Οι υπολογιστικοί πόροι παρέχονται από την πλατφόρμα υπερυπολογιστών του Πανεπιστημίου του Πεκίνου, το κέντρο υπερυπολογιστών της Σαγκάης και τον υπερυπολογιστή Tianhe-1A.
Αυτός ο συγγραφέας εισήγαγε το περιεχόμενο: Huifeng Tian, ​​· Yinhang Ma, Zhenjiang Li, Mouyang Cheng, Shoucong Ning.
Huifeng Tian, ​​Zhenjian Li, Juijie Li, PeiChi Liao, Shulei Yu, Shizhuo Liu, Yifei Li, Xinyu Huang, Zhixin Yao, Li Lin, Xiaoxui Zhao, Ting Lei, Yanfeng Zhang, Yanlong Hou και Lei Liu
Σχολή Φυσικής, Βασικό Εργαστήριο Φυσικής Κενού, Πανεπιστήμιο Κινεζικής Ακαδημίας Επιστημών, Πεκίνο, Κίνα
Τμήμα Επιστήμης και Μηχανικής Υλικών, Εθνικό Πανεπιστήμιο της Σιγκαπούρης, Σιγκαπούρη, Σιγκαπούρη
Εθνικό Εργαστήριο Μοριακών Επιστημών του Πεκίνου, Σχολή Χημείας και Μοριακής Μηχανικής, Πανεπιστήμιο του Πεκίνου, Πεκίνο, Κίνα
Εθνικό Εργαστήριο του Πεκίνου για τη Φυσική της Συμπυκνωμένης Ύλης, Ινστιτούτο Φυσικής, Κινεζική Ακαδημία Επιστημών, Πεκίνο, Κίνα